Сильный круговой дихроизм обнаружили при многофотонной ионизации атомов

Физики исследовали зависимость процессов многофотонной ионизации атомов лития от направления круговой поляризации и его интенсивности. Для этого они поместили охлажденные атомы в оптическую ловушку и облучили их мощным лазерным импульсом. Ученые обнаружили дихроизм в спектрах рассеянных электронов, который был объяснен хиральной асимметрией системы «атом+поле». Результаты опубликованы Physical Review Letters, а также в виде препринта на arxiv.org.

Дихроизмом называется свойство объектов по-разному взаимодействовать со светом разных поляризаций, а круговым дихроизмом называется ситуация, когда речь идет о круговой (циркулярной) поляризации. Обычно он ассоциируется с хиральными молекулами, однако в атомах круговой дихроизм может проявляться гораздо сильнее. Для этого атом должен находиться в поляризованном состоянии, то есть в таком состоянии, при котором его орбитальный момент максимально, насколько это позволяет квантовая механика, ориентирован вдоль оси падающего на него пучка света. И хотя сами по себе такие атомы симметричны относительно отражений, их взаимодействие со светом круговой поляризации может быть асимметричным (в этом случае говорят про «оптически наведенную хиральность»).

Помимо того факта, что поляризованные атомы сильнее, чем молекулы, взаимодействуют со светом, их легче описывать теоретически. Все это делает атомные системы удобным объектом для исследования круговой асимметрии при взаимодействии вещества с излучением. Одним из способов детектирования такой асимметрии стала ионизация атомов с последующим измерением импульсов разлетающихся электронов. Предполагается, что круговой дихроизм должен проявлять себя в смещении пиков в электронных спектрах, однако до недавнего времени на практике обнаружить такое смещение не удавалось.

Американские физики при участии Дэниела Фишера (D. Fischer) продемонстрировали ионизационную схему, при которой сдвиг в фотоэлектронных спектрах достигает 40 процентов от энергии пика. Для этого авторы поместили охлажденное до милликельвина облако атомов лития в оптическую ловушку, чей лазер был лишь слегка отстроен от резонанса на переходе 2s — 2p, которому соответствует длина волны 671 нанометр. При этом, как утверждают авторы, 93 процента возбужденных атомов оказываются в поляризованном состоянии. После этого физики облучали систему короткими лазерными импульсами разной поляризации с длиной волны 665 нанометров, длительностью 65 фемтосекунд и пиковой мощностью 1012 ватт на квадратный сантиметр. Облучение приводило к разлету ионов и электронов, чьи характеристики измерялись с помощью метода ионной импульсной спектроскопии с холодной мишенью.

Параллельно ученые построили модель процессов, происходящих в атомах, которая была обсчитана с помощью численного решения уравнения Шрёдингера. В рамках ее показано, что многофотонная ионизация в рассматриваемой схеме может проходить тремя путями. В первом случае происходит отрыв электрона из основного 2s состояния с помощью трех фотонов. При этом электрон оказывается в состоянии (l, m) = (3, 3), описываемом парой квантовых чисел — орбитальным l и магнитным m. Во втором и третьем случае рассматривается двухфотонная ионизация из поляризованного возбужденного состояния 2p с m=+1 и m=–1, соответственно. В состоянии с m=+1 направление вращения плотности электронного тока в атоме совпадает с направлением вращения вектора электрического поля в пучке, в то время как в состоянии с m=–1 они противоположны. Такая асимметрия приводит к тому, что электрон во втором случае оказывается также в состоянии (3, 3), а в третьем — в суперпозиции состояний (3, 1) и (1, 1). Эта разница и детектируется в эксперименте.

Измеренное (верхний ряд) и рассчитанное (нижний ряд) распределение импульсов электронов в плоскости, перпендикулярной оси пучка, для пиковой интенсивности лазера, равной 0,68 × 1012 ватт на квадратный сантиметр. Столбцы соответствуют ионизации из трех разных уровней. Шумы на изображении, полученном для третьего случая, вызваны малым количеством данных, по сравнению с первыми двумя.

A. H. N. C. De Silva et al. / Phys. Rev. Lett., 2021

Поделиться

Особенность предложенной схемы состоит в том, что из трех рассматриваемых уровней только два из них, 2s и 2p (m=+1), оказываются связаны резонансным полем. Так получается из-за того, что фотоны с правой круговой поляризацией увеличивают магнитное квантовое число на единицу, и с помощью такого света невозможно возбудить атом из основного 2s состояние в возбужденное 2p (m=–1). Наличие же такой связи приводит к расщеплению уровней на дуплеты, которое тем сильнее, чем больше интенсивность света. Это, в свою очередь, расщепляет пики в энергетических электронных спектрах.

Измеренные (слева) и рассчитанные (справа) энергетические электронные спектры для разных пиковых интенсивностей. В случае, когда ионизация происходит из расщепленных состояний, в спектрах проявляется дуплетная структура.

A. H. N. C. De Silva et al. / Phys. Rev. Lett., 2021

Поделиться

Авторы также отмечают, что предложенная схема может быть использована для создания спин-поляризованных пучков электронов, что может быть полезно для нужд спинтроники. Несмотря на то, что напрямую в работе спин электрона не измерялся и не вычислялся, ранее ими уже было показано, что описанная в работе оптическая накачка выстраивает не только орбитальные, но и спиновые моменты атомов, а потому электроны после ионизации также должны быть поляризованными.

Процессы ионизации играют важную роль в атомной и молекулярной физике. Мы уже рассказывали ранее о том, как, изучая ионизацию, физики исследуют динамику димера гелия и оценивают релятивистские модели.

Марат Хамадеев

https://nplus1.ru/